近日，吉林大学物理学院高压与超硬材料全国重点实验室邹勃教授团队肖冠军教授等人通过压强工程调控二维杂化金属卤化物(C7H7N2)2PbCl4的结构畸变程度，成功实现了压强诱导发光（PIE）的常压截获，获得了高品质可调谐白光发射。值得注意的是，高压工程处理后的(C7H7N2)2PbCl4材料同时表现出与其实材料不同的独特光活化行为，为发展高性能固态照明材料提供了新思路和新方法。相关研究成果以“Photoactivated Emission Enhancement and Solid-State Lighting Application from Pressure-Induced Emission Luminogens”为题发表在中国化学会旗舰刊《CCS Chemistry》上。
从压强诱导发光体(PIEgens)中获得常压下的高效发光对于高压创制新功能有用材料和实际应用具有重要意义。与此同时，稳定的低维杂化金属卤化物因其强量子限域效应展现出显著激子效应，可在室温下实现稳定荧光发射。然而，低维金属卤化物通常发光效率较低，极大地制约了固态照明等实际应用。
本工作中，肖冠军教授等人选择二维杂化卤化物(C7H7N2)2PbCl4作为研究对象，通过压强处理工程调控其结构畸变，实现了高质量的白光发射，其CIE色度坐标为（0.34，0.38），色温CCT为5245 K。从20.0 GPa释放压强后，材料白光发射强度实现近五倍提升。电子局域函数（ELF）计算表明，卸压后无机卤化物八面体内部的电子密度显著增加，导致带边激子局域化增强，提高了自陷态激子辐射复合几率。Hirshfeld表面理论计算表明，卸压后N−H···Cl相互作用比例同样提升至24.4%。结合同步辐射X射线衍射分析，其不可逆特性源于[PbCl6]4-八面体畸变加剧、有机苯并咪唑基团的空间位阻效应以及分子间N−H···Cl氢键增强三者协同作用导致的不可逆部分非晶化，增加了电子-声子耦合强度，提高了去自陷活化能，从而提高自陷态激子浓度，有效地促进辐射复合，抑制非辐射跃迁。
值得注意的是，经过高压处理后的样品在25分钟内激光持续照射下表现出反常的光活化发光增强行为，并在停止照射后保持发光强度稳定不变。压强处理诱导材料形成致密刚性结构，显著增强电荷局域化效应。在常压条件下，载流子扩散范围较大导致电子-空穴空间重叠概率较低，激子形成效率受限。高压处理后，无机八面体畸变与氢键网络重构协同抑制载流子长程迁移，使电子-空穴在局域化区域内更易形成高密度激子。激光照射时，强电子-声子耦合效应有效稳定局域激子态，提升辐射复合几率，促使产生光活化现象。此外，借助大腔体压机的冷压宏量样品合成，进一步探索了高压处理后二维杂化卤化物(C7H7N2)2PbCl4在光发射二极管pc-LEDs领域的潜在应用，展现出高质量白光发射和良好的稳定性。
本研究在实现PIEgens材料高效发光的常压截获同时，进一步通过高压工程策略设计了具有抗光漂白特性的高效稳定单组分白光发射，显著增强了其在固态照明和显示方面的应用潜力。
吉林大学物理学院高压与超硬材料全国重点实验室博士研究生王美懿为本文的第一作者，本文通讯作者为吉林大学肖冠军教授。该工作得到了吉林大学物理物理学院邹勃教授的悉心指导，同时得到了综合极端条件高压科学中心朱品文教授的大力支持。该工作得到了国家重点研发计划重点专项和国家自然科学基金等项目的资助，以及国家重大科技基础设施-综合极端条件实验装置和上海光源同步辐射BL15U1线站的支持。
当前位置: